Phénomènes Ultra-Rapides

L’avènement des sources de lumière ultra-rapide offre depuis 20 ans l’opportunité d’explorer dans le domaine temporel les processus élémentaires fondamentaux qui régissent les propriétés des solides comme les collisions électron-phonon, phonon-spin, le transport d’électrons chauds, le temps de vie des phonons en milieu confiné, etc. Mais étudier ces phénomènes sur des échelles de temps très courtes (100fs-qq ps) permet de surcroît, par l’équivalence temps-espace, de suivre la dynamique dans l’espace réel et donc de remonter par exemple à des paramètres thermodynamiques comme les grandeurs élastiques (vitesse du son, module élastique) à l’échelle nanométrique dans des solides et/ou liquides. Dans ce domaine qui se développe de plus en plus à l’échelle nationale et internationale, et où l’IMMM est un des acteurs centraux, notamment s’agissant de ses connaissances sur les phonons acoustiques cohérents, les chercheurs et enseignants-chercheurs de IMMM se concentrent sur 2 axes principaux qui sont i) l’étude des couplages électrons-phonons-spin dans les solides complexes et ii) l’étude de l’élasticité à l’échelle nanométrique. L’ensemble de ces recherches repose sur l’emploi de technique d’optique ultra-rapide développée depuis 12 ans au Mans et qui, à l’état de l’art, regroupent maintenant 3 bancs d’optique femtoseconde (schéma pompe-sonde) présentant des caractéristiques temporelles, énergétiques ou spectrales complémentaires adaptées aux études décrites ci-dessous.

Etude des couplages électrons-phonons-spin dans les solides (Coll. IJL Nancy ANR Ultramox, SPMS Ecole Centrale Paris, Coll. LAUM Univ Maine, TU Dresden, Projet européen EUPHONON).

Nous étudions les couplages électrons-phonons-spin dans différents solides présentant des corrélations qui peuvent être d’origine magnétique (ferromagnétique, multiferroïque) ou électrique (ferroélectriques), mais également des métaux nobles s’agissant des études de plasmonique. Ces solides présentent tous de fortes potentialités applicatives (spintronique, capteurs). Nos objectifs sont de comprendre ces couplages en vue de manipuler l’ordre magnétique par les phonons acoustiques, de coupler les phonons aux plasmons, ou d’utiliser ces solides corrélés comme nouvelles sources hypersonores cohérentes s’agissant des matériaux ferroïques au sens large. Nous nous sommes attachés par exemple à étudier les mécanismes de couplage phonon-spin permettant de modifier l’état d’aimantation de solides ferromagnétiques (Cobalt, Terfénol). L’objectif est de pouvoir commuter de manière ultra-rapide, avec des impulsions acoustiques picosecondes, l’état magnétique d’un solide. Cet enjeu fait l’objet de constants débats actuels dans la communauté internationale (Thèse ANR T. Parpiiev 2014-2017). Ces expériences sont conduites avec un contrôle très précis de l’état d’aimantation du système sondé in-situ grâce à un montage de magnéto-optique Kerr.

 

Fig PSC-7 : (a) renversement de l’aimantation par une impulsion acoustique [PSC-194]. (b) photogénération de phonons LA et Ta dans le ferroélectrique BiFeO3 [PSC-257].

 

Nous avons pu mettre en évidence des conditions théoriques optimales pour renverser l’aimantation (Kovalenko Phys. Rev. Lett. 2013 [PSC-194] et [PSC-143b]). De manière réciproque, des études de magnétostriction directe ont également été engagées et les premiers résultats montrent que ces mécanismes de couplages sont prometteurs (Thèse ANR Papii, ANR Ultramox débutée en 2014). Outre la manipulation de l’état des spins, nous étudions comment ces solides complexes ferroïques peuvent être des sources efficaces de phonons acoustiques cohérents qui pourraient être à terme de nouvelles sources d’hypersons (GHz-THz) dépassant la limite actuelle de 1 GHz des transducteurs piézoélectriques usuels déclenchés électriquement. Pour cela, il est nécessaire de comprendre et d’exalter les couplages électron-photon-spin-phonons. Nous avons étudié les matériaux piézoélectriques et ferroélectriques qui sont connus pour présenter de forts couplages électro-mécaniques. Différentes approches ont été explorées comme le couplage électron-phonon dans les ferroélectriques à petits gap (BiFeO3) où nous avons pu montrer l’émission par effet piézoélectrique inverse (écrantage ultra-rapide de la polarisation interne par les électrons chauds) des phonons acoustiques cohérents longitudinaux (50 GHz) et transverses (20 GHz) (Thèse MESR Lejman, Lejman Nature Comm. 2014 [PSC-257], faits Marquants CNRS 2014 et Ref [PSC-155]. Sur un solide plus conventionnel comme le GaAs, nous avons pu également mettre en évidence pour la première fois l’émission de phonons acoustiques par effet piézoélectrique inverse induit par le champ électrique de Dember créé par la séparation spatiales d’électrons et trous chauds (Vaudel Phys. Rev. B 2014 [PSC-274] et Ref [PSC-4, PSC-60, PSC-5, PSC-304, PSC-162b, PSC-210b, PSC-182c, PSC-210b]). Ces électrons chauds sont par ailleurs capables d’émettre des phonons de manière non-locale (transport rapide de chaleur sur des distances bien supérieures à la pénétration optique de la lumière excitatrice) (Temnov, Nature Phot. 2012 [PSC-160]) : par exemple des processus d’émissions sur des distances (à température ambiante) de plus de 200 nm ont été démontrés alors que  la pénétration optique, dans le cuivre en l’occurrence, n’est que de 12 nm (Lejman, J. Opt. Soc. B 2014 [PSC-256] et [PSC-197]). Enfin, outre les processus d’émission de phonons mettant en jeu le couplage des électrons chauds avec les phonons et/ou les spins, de nouvelles voies prometteuses sont actuellement explorées au travers du couplage directe du champ électrique et des phonons via une source femtoseconde THz développée au Mans (couplage optique non-résonant au niveau du gap). L’ensemble de ces travaux a donné lieu à 17 publications et 15 conférences invitées.

Etude de l’élasticité à l’échelle nanométrique (Projet région Echopico, coll. LAUM Univ Maine- ANR Plusdil-ANR  Ludacim, coll. CEA, Projet européen EUPHONON)

Les phonons cohérents que nous émettons  ont des longueurs d’onde allant de 10 nm à 100 nm, ce qui est idéal pour sonder l’élasticité des nanomatériaux. Ces études recouvrent différents aspects allant des régimes linéaires (élasticité) aux régimes non-linéaires (ondes de choc). Dans le premier axe, l’étude de l’élasticité de solides nanostructurés vise à remonter  aux paramètres fondamentaux comme la vitesse du son (module élastique). Dans toutes ces études, l’élasticité linaire (vitesse du son) est obtenue par un suivi dans le temps (1ps-1ns) de la propagation de phonons acoustiques cohérents (temps de vol) photogénérés et photodétectés selon un montage pompe-sonde femtoseconde. Différents systèmes ont été étudiés comme des films d’intérêt pour la microélectronique (coll. ST-micro, IMEC Belgique) présentant des inhomogénéités (optique, mécanique, de densité) que nous avons pu résoudre grâce à une échographie acoustique picoseconde (Lomonosov ACS Nano 2012 [PSC-143]). Par ailleurs, les singularités vibrationnelles et thermodynamiques de liquides confinés emprisonnés entre deux lames par exemple (thèse MESR I. Chaban, coll. R. Busselez Axe PSC-SIF) ont été et restent l’objet d’intenses investigations (Busselez J. Chem. Phys 2014 [PSC-234] et Ref [PSC-193, PSC-193]) qui stimulent différentes approchent pour l’émission et détection de phonons acoustiques transverses (Thèse MESR M. Kouyate, 2013, Kouyate J. App. Phys. 2012 [PSC-92]).

Fig PSC-8 : (a) 2D visualisation of coherent acoustic phonons in the non-linear propagation regime [PSC-264]. (b) probing the nanocontact elastic stiffness with coherent acoustic phonons [PSC-114].

D’autres questions telles l’influence respective des effets de taille finie, de basse dimensionnalité et d’interactions de surface sur la dynamique et la structure des liquides à l'interface sont de même au cœur de nos études. Sur des problématiques connexes, nous avons pu évaluer la vitesse de propagation des phonons acoustiques le long de chaines colloïdales et donc remonter à l’élasticité des nano-contacts de Van der Waals (thèse MESR Ayouch 2012,Ayouch ACS Nano 2012 [PSC-114, PSC-144, PSC-136b, PSC-165c]) ou bien de mettre en évidence par exemple les effets de la réticulation chimique (contrôlée) sur la vitesse de propagation des phonons acoustiques dans des couches polymérique  (Thèse Ayche STmicro, en collaboration avec sous-Axe PSC-SIF et Axe Polymère). Dans le cadre d’une collaboration avec le LAUM-Le Mans (ANR LUDACism) les techniques pompe-sonde sont aussi exploitées dans des cellules à enclume de diamant afin de mesurer les modules élastiques dans un diagramme de phase P-T pour différents solides et liquides (eau). Pour cette dernière étude, jusqu’à des pressions de près de 100 GPa, il a par exemple été mis en évidence, par Brillouin résolu en temps, l’existence dans la phase cubique de la glace d’inhomogénéités sub-micrométriques non visibles par les techniques de diffusion de la lumière standards (Nikitine, Sci. Report 2015 [PSC-260b, PSC-300b]).

Outre ces réponses linaires, l’exploration temporelle de la propagation des phonons acoustiques permet d’étudier comment le paquet d’ondes se déforme dans le temps et, outre l’amortissement traditionnel (anharmonicité), permet d’étudier comment, par non-linéarité acoustique, le front d’onde se déforme. Ces non-linéarités ont pu être mises à jour grâce à des processus de détection originaux basés sur l’interaction phonon-plasmon (Temnov Nature Comm. 2013 [PSC-218]). Par ailleurs, par un montage optique plein champ original (imagerie femtoseconde), nous avons étudié les non-linéarités acoustiques dans l’or (Pezeril Opt. Exp. [PSC-264]) mais aussi, dans le cadre de campagne de mesures au MIT (Boston), nous avons étudié l’émission et la propagation d’ondes de chocs dans l’eau et le graphite (Pezeril Phys. Rev. Lett. 2011 [PSC-142], Veysset Nature Comm. 2012 [PSC-102, PSC-306]) où des pressions de quelques GPa peuvent être créées par focalisation acoustique offrant des conditions thermodynamiques suffisantes pour induire des transitions de phase.

Par Pascal Ruello (pascal.ruello @ univ-lemans.fr)

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